Desde el principio fue real | Grupo de forjas de Shandong

Nature Computational Science (2023)Citar este artículo

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La aplicación del enfoque de dinámica molecular no adiabática (NAMD) se limita al estudio de la dinámica del portador en el espacio de momento, ya que se requiere una supercélula para muestrear la excitación del fonón y la interacción electrón-fonón (e-ph) en diferentes momentos en una dinámica molecular. simulación. Aquí desarrollamos un enfoque ab initio para la dinámica cuántica del portador de carga en tiempo real en el espacio de impulso (NAMD_k) mediante la introducción directa del acoplamiento e-ph en el hamiltoniano basado en la aproximación armónica. El enfoque NAMD_k mantiene la energía de punto cero e incluye efectos de memoria de la dinámica de la portadora. La aplicación de NAMD_k a la dinámica del portador caliente en el grafeno revela el mecanismo de relajación específico del fonón. Un umbral de energía de 0,2 eV, definido por dos modos de fonones ópticos, separa la relajación de electrones calientes en regiones rápidas y lentas con tiempos de vida de pico y nanosegundos, respectivamente. El enfoque NAMD_k proporciona una herramienta eficaz para comprender la dinámica de los portadores en tiempo real en el espacio de momento para diferentes materiales.

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Estos datos se obtienen mediante simulaciones NAMD_k utilizando nuestro código casero56,57. Los datos fuente para las Figs. 1 a 5, figuras complementarias. 1–3 y los archivos de entrada para las simulaciones NAMD_k se han depositado en Materials Cloud Archive en https://doi.org/10.24435/materialscloud:2n-3j. Los datos de origen se proporcionan con este documento.

El código de nuestro algoritmo y una guía para reproducir los resultados están disponibles en GitHub56 y Code Ocean57. En el cálculo, el acoplamiento e-ph lo calcula el paquete Perturbo, que se puede obtener en https://perturbo-code.github.io.

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JZ agradece el apoyo del Programa de Innovación para la Ciencia y Tecnología Cuántica (subvención n.º 2021ZD0303306); la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (NSFC, subvenciones n.º 12125408 y 11974322); y el plan de informatización de la Academia de Ciencias de China (subvención n.° CAS-WX2021SF-0105). QZ reconoce el apoyo de la NSFC (subvención no. 12174363). OVP reconoce la financiación de la Fundación Nacional de Ciencias de EE. UU. (subvención n.º CHE-2154367). Los cálculos se realizaron en el Centro de Computación Avanzada de Hefei, el Centro de Supercomputación de la USTC y la Supercomputadora ORISE. No recibimos financiación específica para este trabajo.

Departamento de Física, ICQD/Centro Nacional de Investigación de Ciencias Físicas en Microescala de Hefei, Universidad de Ciencia y Tecnología de China, Hefei, China

Zhenfa Zheng, Yongliang Shi, Qijing Zheng y Jin Zhao

Centro de Espintónica y Sistemas Cuánticos, Laboratorio Estatal Clave para el Comportamiento Mecánico de Materiales, Escuela de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad Xi'an Jiaotong, Xi'an, China

Yongliang Shi

State Key Laboratory of Surface Physics and Department of Physics, Universidad de Fudan, Shanghái, China

Yongliang Shi

Escuela de Física, Instituto de Tecnología de Beijing, Beijing, China

Jin-Jian Zhou

Departamentos de Química, Física y Astronomía, Universidad del Sur de California, Los Ángeles, CA, EE. UU.

Oleg V. Prezhdo

Departamento de Física y Astronomía, Universidad de Pittsburgh, Pittsburgh, PA, EE. UU.

jin zhao

Laboratorio Nacional de Hefei, Universidad de Ciencia y Tecnología de China, Hefei, China

jin zhao

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YS contribuyó a este trabajo antes de marzo de 2022. JZ supervisó el proyecto de investigación. YS concibió la idea original. JZ, QZ, YS y ZZ desarrollaron el método, mientras que J.-JZ y OVP brindaron sugerencias para mejorar el método. QZ construyó el código original de Hefei-NAMD. ZZ desarrolló la versión NAMD_k de Hefei-NAMD sobre la base del código Hefei-NAMD original, realizó la simulación NAMD_k de grafeno y el análisis de datos, con la ayuda de QZJ-JZ proporcionó el parche del paquete PERTURBO para generar elementos de matriz e-ph datos. JZ, QZ y ZZ escribieron el manuscrito. El manuscrito refleja las contribuciones de todos los autores.

Correspondencia con Yongliang Shi, Qijing Zheng o Jin Zhao.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Computational Science agradece a Jun Yin, Sergei Tretiak y los otros revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Editor principal de manejo: Jie Pan, en colaboración con el equipo de Nature Computational Science.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Prueba de acoplamiento no adiabático cero para estados de Bloch con diferentes momentos, y las Figs. 1–3.

Datos de origen para la figura complementaria 1.

Datos de origen para la figura complementaria 2.

Datos de origen para la figura complementaria 3.

Fuente de datos estadísticos.

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Zheng, Z., Shi, Y., Zhou, JJ. et al. Ab initio dinámica cuántica en tiempo real de los portadores de carga en el espacio de momento. Nat Comput Sci (2023). https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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Recibido: 09 noviembre 2022

Aceptado: 21 de abril de 2023

Publicado: 01 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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